Il Museo è dedicato alla storia e all’archeologia della Valle Caudina e si sviluppa per il momento in sei sale poste al primo piano dell’edificio: dalla ricostruzione del paesaggio in età preistorica, accompagnata dall’esposizione di reperti rinvenuti in varie località del Sannio Caudino, si passa all’ampia sezione dedicata al sito di Caudium, l’attuale Montesarchio.
Attraverso un ordine cronologico sono esposti alcuni corredi delle necropoli caudine, databili tra la metà dell’VIII e il III secolo a.C., che testimoniano la ricchezza e la complessità del sito, interessato da intensi scambi commerciali con le città greche della costa e il mondo etrusco-campano. Di particolare interesse sono i numerosi vasi figurati di produzione attica e italiota, soprattutto crateri, rinvenuti in tombe risalenti al V-IV secolo a.C.
L’ultima parte del percorso di visita è dedicata agli altri due importanti centri del Sannio caudino: Saticula (Sant’Agata dei Goti) e Telesia (S. Salvatore Telesino), di cui si espongono materiali esemplificativi provenienti dalle ricche necropoli.
La particolarità è il luogo che ospita il museo ovvero il Castello di Montesarchio; posto su un’altura rocciosa del Monte Taburno all’interno del Parco Regionale. Sorto probabilmente in epoca longobarda, venne occupato dai Normanni di Ruggiero II (1137) e fu ristrutturato in epoca sveva, durante il regno di Federico II. Nel periodo aragonese il fortilizio ricevette la sistemazione ancora oggi conservata: due corpi di fabbrica ai lati di un cortile centrale e una monumentale torre cilindrica posta sullo sperone roccioso dominante la città di Montesarchio. 
A seguito della guerra tra Carlo V e Francesco il Castello fu confiscato e concesso al marchese del Vasto Alfonso II d’Avalos nel 1532. Nel 1830 il Castello, passato nuovamente al demanio regio, e vi furono imprigionati nel carcere di Montesarchio alcuni patrioti illustri, tra cui Carlo Poerio, Sigismondo Castromediano, Michele Pironti, Nicola Nisco; infine, ebbe la funzione negli anni Sessanta fu destinato ad orfanotrofio (Istituto Mater Orphanorum).